近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強(qiáng)磁場中心曹亮副研究員與國內(nèi)多所大學(xué)和研究機(jī)構(gòu)合作，依托穩(wěn)態(tài)強(qiáng)磁場實(shí)驗(yàn)裝置（SHMFF）的多功能物性測試系統(tǒng)，在范德瓦爾斯層狀結(jié)構(gòu)的晶體研究中，通過引入層間平移自由度，為材料物態(tài)的有效調(diào)控提供了一種“純凈”的新策略。相關(guān)成果發(fā)表在國際綜合性期刊Nature Communications上。
過渡金屬硫族化合物是一種典型的范德瓦爾斯層狀材料，具有強(qiáng)的層內(nèi)相互作用和弱的層間相互作用。近年來，TaS2兼具莫特(Mott)絕緣態(tài)、電荷密度波(CDW)和超導(dǎo)態(tài)等豐富物態(tài)，是探究關(guān)聯(lián)拓?fù)潆娮蛹捌溲葑兊睦硐氩牧稀?/span>
在過去的40年中，1T相TaS2 (1T-TaS2)絕緣態(tài)的本質(zhì)是一個長期存在爭議的問題。目前有兩種主要的觀點(diǎn)：一種認(rèn)為起源于能帶絕緣態(tài)，另一種認(rèn)為是由電子-電子關(guān)聯(lián)主導(dǎo)的莫特絕緣態(tài)。為了厘清此問題，需要對層間相互作用的強(qiáng)度進(jìn)行調(diào)制。然而，目前在不通過引入外來原子(分子)情況下，單純地調(diào)制層間相互作用仍是一個巨大的挑戰(zhàn)。
研究團(tuán)隊(duì)另辟蹊徑，在1T-TaS2單晶中創(chuàng)造了周期性的層間橫向滑移，并首次使用“階梯狀堆疊構(gòu)型”(laddering configuration, LC)對這種新的人工結(jié)構(gòu)進(jìn)行了命名。通過引入微小的晶格層間滑移（0.15?，見圖k掃描電鏡結(jié)果），成功地對層間相互作用進(jìn)行單調(diào)調(diào)制(X射線衍射結(jié)果，圖f)。光電子能譜、掃描隧道顯微鏡和角分辨光電子能譜等譜學(xué)研究結(jié)果證實(shí)滑移前后費(fèi)米面附近的電子平帶和帶隙等微觀電子結(jié)構(gòu)的演變，完全符合理論計算預(yù)期。
此外，通過宏觀電輸運(yùn)測量證實(shí)了在滑移前后，材料發(fā)生了從三維能帶絕緣態(tài)到二維莫特絕緣態(tài)的電子相變，示意圖見e圖。
以上結(jié)果成功揭示了1T-TaS2絕緣態(tài)的二象性，在層間耦合的調(diào)制下可以在能帶絕緣態(tài)和莫特絕緣態(tài)之間轉(zhuǎn)換。
本研究揭示了層間微小滑移對范德瓦爾斯層狀材料電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制作用。一方面，澄清了1T-TaS2晶體絕緣態(tài)的本質(zhì)，解決了長期以來的爭議；另一方面，為范德瓦爾斯層狀晶體中的物態(tài)調(diào)控提供了新的平移自由度，為未來材料的研究和應(yīng)用開辟了新的道路。(通過層間堆疊探索低維物理現(xiàn)象的詳細(xì)論述，參考團(tuán)隊(duì)此前撰寫的前瞻性綜述——Phys.Chem.Chem.Phys.26,2024,7988）。
強(qiáng)磁場中心王宜豪博士和李智浩博士為本論文的共同第一作者，強(qiáng)磁場中心曹亮副研究員、長春光機(jī)所徐海研究員、安徽大學(xué)熊奕敏教授、合肥物質(zhì)院固體所魯文建研究員、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)孫喆研究員為共同通訊作者。強(qiáng)磁場中心為第一通訊單位。強(qiáng)磁場中心孫玉平研究員和固體所羅軒研究員課題組提供高質(zhì)量的1T-TaS2單晶。其他合作單位包括復(fù)旦大學(xué)、合肥光源、上海光源、ULVAC-PHI公司等。該項(xiàng)研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47728-0
